Το Βυζαντινό Μουσείο Αθηνών διαθέτει μια πολύ πλούσια συλλογή γλυπτών (περίπου 2.000 κομμάτια). Τον κορμό της αποτελούν τα γλυπτά που χρονολογούνται στη βυζαντινή εποχή (324-1453). Στην πλειονότητά τους πρόκειται για αρχιτεκτονικά μέλη τα οποία συγκεντρώθηκαν κατά καιρούς από διάφορα μνημεία και σημεία της Αθήνας. Σε αυτά προστίθενται γλυπτά από την υπόλοιπη Ελλάδα, όπως την Πελοπόννησο, τη Θεσσαλονίκη, τις Φθιώτιδες Θήβες (σημ. Νέα Αγχίαλο Μαγνησίας), αλλά και τη Μικρά Ασία.

Μέσα από τα γλυπτά της Συλλογής παρουσιάζεται το ιστορικό σχεδίασμα της βυζαντινής γλυπτικής, κυρίως στον νοτιοελλαδικό χώρο. Έτσι συναντούμε έργα που αποδίδονται στον 5ο και 6ο αιώνα, δηλαδή την εποχή των μεγάλων οικοδομικών προγραμμάτων της νέας θρησκείας, στο διάστημα από τον 7ο μέχρι και τον 9ο αιώνα, όταν ο κόσμος της όψιμης αρχαιότητας μεταμορφώνεται σε μεσαιωνικό, και τέλος στους αιώνες που ακολουθούν, οπότε παρατηρείται ξεχωριστή οικοδομική δραστηριότητα στη Νότια Ελλάδα, όπου η γλυπτική αναλαμβάνει εντυπωσιακό από ποσοτική και ποιοτική άποψη ρόλο. Η βυζαντινή εποχή κλείνει με τα «φραγκοβυζαντινά» έργα, καλλιτεχνικές μαρτυρίες των νέων ιστορικών συνθηκών στο Αιγαίο μετά την Δ΄ Σταυροφορία (1204) και πριν από την πτώση του Βυζαντίου (1453).

Σε ό,τι αφορά στα χρόνια μετά την Άλωση, η Συλλογή του Βυζαντινού Μουσείου περιλαμβάνει γλυπτά από μουσουλμανικά και χριστιανικά μνημεία της Αθήνας, έργα του νησιωτικού χώρου στη σφαίρα επιρροής της Βενετίας και της Γένουας (Κρήτη, Επτάνησα, Χίος), αλλά και των Κυκλάδων, κυρίως της Τήνου, με την παραγωγή της οποίας οδηγούμαστε στην ακαδημαϊκή νεοελληνική γλυπτική του 19ου αιώνα.

Εκτός από τα παραπάνω, η Συλλογή του Μουσείου περιλαμβάνει ένα σύνολο ρωμαϊκών έργων με αρχιτεκτονικά γλυπτά, τραπεζοφόρα, μία γυναικεία εικονιστική προτομή και θραύσματα σαρκοφάγων. Σημαντική είναι η ενότητα των κοπτικών αρχιτεκτονικών και ταφικών γλυπτών, τα οποία αντιπροσωπεύουν τη γλυπτική παραγωγή στην Αίγυπτο κατά την όψιμη αρχαιότητα.

Σημειώνεται, τέλος, ότι στη βυζαντινή ενότητα ανήκουν επιτύμβιες και οικοδομικές επιγραφές σε λίθινο φορέα από την Αθήνα, καθώς και δύο αξιόλογες ανάγλυφες εικόνες της Παναγίας από τη Θεσσαλονίκη.

Άμεσος στόχος του Μουσείου είναι, από τη μια, η συστηματική τεκμηρίωση και δημοσίευση του πλούσιου –αν και σε πολλές περιπτώσεις προβληματικού– υλικού μέσα από τις οπτικές που χαράσσει η σύγχρονη έρευνα και, από την άλλη, ο εμπλουτισμός του με νέα αποκτήματα, προκειμένου να παρουσιασθεί ισορροπημένα το ιστορικό διάγραμμα της γλυπτικής από τα ρωμαϊκά μέχρι και τα νεότερα χρόνια.